氫冶金氣基豎爐關鍵工藝參數對球團還原的影響
2021-08-25
東北大學
1 前言
為了應對氣候變化，我國提出了2030年碳達峰、2060年碳中和的目標。鋼鐵行業是我國碳排放量最多的行業之一，鋼鐵行業有效降低碳排放強度是實現碳達峰和碳中和的必由之路。氫能被視為21世紀最具發展潛力的清潔能源，用于鋼鐵制造的氫冶金工藝為變革性技術，可以優化鋼鐵產業能源結構、工藝流程和產業結構，是徹底實現低碳綠色化可持續發展的有效途徑之一。由此，氫冶金思想應運而生，具有多種優點的氣基豎爐[1]工藝成為我們主要的研究對象。氣基豎爐生產的直接還原鐵[2]性能優異，不同金屬化率的產品可滿足各類生產需求，如50%金屬化率產品可作為預還原爐料[3]加入高爐，能有效降低焦比，提高鐵水產量，90%以上金屬化率直接還原鐵[4]加入電爐可降低能耗，提高產品質量；但在還原過程中會出現還原粘結現象，嚴重影響生產順行。已有學者對其粘結行為進行了相關研究[5]，但依托于某一還原度下進行研究，缺乏其過程中的變化研究。本文利用某鋼廠提供的氧化球團，研究了還原溫度和氣氛對球團還原度及粘結指數的影響規律，提出制備不同金屬化率DRI的適宜工藝參數。
2 實驗原料及方法
2.1實驗原料
本研究使用球團原料為國內某鋼鐵企業球團廠自制的高品位鐵礦球團，主要化學成分如表2.1中所示。球團選用粒度為8-16mm，平均抗壓強度為3165N/個。
2.2實驗方案
本研究以高品位鐵礦球團為實驗原料，參考HYL[6]和Midrex兩種典型的氣基豎爐直接還原工藝，同時考慮純氫直接還原工藝，在此基礎上，設定了實驗的溫度和氣氛條件，具體實驗方案如表2.2中所示。本實驗選取了850℃、900℃、950℃、1000℃、1050℃五個還原溫度，H2/CO=1.6、H2/CO=2.6及H2=100%三種還原氣氛。
2.3 實驗設備及方法
實驗設備及原理如圖2.1所示。將500 g的球團樣品裝入特制的石墨坩堝中，物料在N2的保護下升至預定溫度后通入混合還原氣體，在模擬氫冶金氣基豎爐料柱壓力下施加1kg/cm2的載荷壓力，850℃-1050℃溫度范圍內利用不同比例H2-CO混合還原氣對爐料進行還原，將還原后爐料在惰性氣體保護下冷卻，得出不同金屬化率產品，并進行粘結指數計算。
要確定不同還原后樣品的粘結指數，是將冷卻的結塊球團樣品進行落下測試并計算得出。方法如下：對還原后樣品中相互黏結的球團進行稱重，在1 m的高度落下10次。每次落下后，對仍然粘結的部分進行稱重并記錄，然后用每次落下后粘結的球團質量對應落下次數作圖（如圖2.2）。粘結指數（SI）的定義為圖2.2中曲線之下面積所占整個圖片的百分比，當還原后的球團樣品中無粘結現象發生，則粘結指數為0，而當落下次后球團粘結部分的質量無變化，則認為此時球團還原后的粘結指數為100%。
3 結果與分析
3.1 還原溫度對球團還原度的影響
不同還原氣氛條件下，還原溫度對球團還原度的影響如圖3.1所示。由圖3.1可以看出，升高溫度明顯增加了球團在同一時間的還原度。在還原反應開始的前20 min，球團的還原速率隨著溫度升高而加快，具體表現為在還原達到20 min時，球團的還原度隨著溫度上升明顯，例如在H2氣氛下隨著溫度升高，在20 min時還原度都有著明顯的升高，850℃時還原度僅為47.19%，而當溫度升高到1050℃后，還原度達到了88.21%，已接近了90%的還原度，說明在前20 min的還原速率隨著溫度升高；而隨后的還原過程中，在溫度較低的條件下還原度較低，故還原速率仍然較快，隨著時間增加還原度基本保持勻速上升直到還原度達到80%左右，然后還原速率開始變緩，而在高溫時還原度在前20 min就已經達到了80%以上，在此后階段的還原速率較緩，但還原度在1小時以內達到了99%。
3.2 還原氣氛對球團還原度的影響
不同還原溫度條件下，還原氣氛對球團還原度的影響如圖3.2所示。由圖3.2可知，球團的還原度隨著時間的延長而不斷增加，在還原初期還原度增加較快，后期還原度增速變緩。還原過程中H2含量增加，球團的還原度也會相應的加快，以1000℃條件下為例，在還原反
應的初始階段，隨著還原氣中H2含量的增加，還原度從H2/CO=1.6氣氛下的43.63%變為了H2/CO=2.6氣氛下的47.44%，當還原氣氛變為純H2時，還原度升高到了82.78%，這說明了
H2含量的增加促進了還原反應的進行，在圖中體現為隨著H2含量的增加，曲線的斜率變大，說明了H2的還原效率大于CO。
3.3 制備不同金屬化率球團的適宜工藝參數
為了滿足直接還原鐵產品的不同需求，在豎爐還原生產中，通過調節還原氣氛，溫度及時間可以得到不同金屬化率的直接還原鐵，生產得到金屬化率92%的直接還原鐵可用作轉爐煉鋼的材料，其化學成分穩定，有害雜質較少，可以有效改善鋼的質量，縮短精煉所需時間，同時其使用成本低廉，經濟效益良好。而生產得到的50%金屬化率球團可以用作高爐爐料煉鐵，高金屬化率爐料加入高爐后，可以降低焦比，減少高爐能源消耗，加快生產效率，提高鐵水產量。不同還原氣氛條件下，在850℃-1050℃溫度范圍內，考察溫度對高品位鐵礦球團還原過程中金屬化率的影響，結果如圖3.3所示。
由圖3.3可知，在各氣氛條件下，850℃還原球團時，1 h內球團在H2/CO=1.6、H2/CO=2.6和H2氣氛下的金屬化率最高分別達到了56.82%、67.43%和81.82%，均低于90%。而在純氫氣氛下，900℃最高金屬化率達到了93.46%，當進一步升高溫度后，各氣氛條件下最高金屬化率均超過了90%，說明升高溫度可以加快還原反應的進行，便于得到高金屬化率產品，1050℃條件下還原時，純氫氣氛下球團僅需30 min就達到了92.31%金屬化率，在H2/CO=1.6下則需約50 min達到90%金屬化率以上。在溫度較低的條件下，由于還原時間較長，還原氣使用較多，導致生產成本升高，經濟效益降低，因此生產高金屬化率直接還原鐵時，應適當提高還原溫度，建議生產92%金屬化率DRI的參數為H2/CO=2.6和H2氣氛，還原溫度都應定為1050℃。
球團的金屬化率達到50%時，可以作為高爐預還原爐料使用，提高高爐的技術經濟指標。1050℃還原時，球團還原速率較快，其還原過程難以控制，不利于生產預還原爐料；當溫度降低到850-900℃時，各氣氛條件下需要40-60 min方可生產出適宜金屬化率的預還原爐料，所需氣量較多；純氫氣氛條件下，950℃時，在20 min時球團可達到58.23%金屬化率，溫度升高到1000℃時，H2/CO=1.6、H2/CO=2.6氣氛下分別40 min前也可達到50%金屬化率。相對于生產高金屬化率直接還原鐵，生產50%金屬化率預還原爐料需要適當降低其還原溫度，減緩還原速率，以便于合理控制其金屬化率，適宜工藝參數為H2=100%，還原溫度950℃；富氫氣氛下建議H2/CO=2.6，還原溫度1000℃。
3.4 還原溫度對球團粘結指數的影響
不同還原氣氛條件下，在850℃-1050℃溫度范圍內，考察還原溫度對高品位鐵礦球團還原過程中粘結行為的影響，結果如圖3.4所示。由圖3.4可知，在850℃-900℃較低溫度還原時，球團的粘結指數均呈現較低狀態，最高才至9.62%，說明球團幾乎不發生粘結。當還原溫度升高至950℃時，H2/CO=1.6氣氛條件下，球團在還原過程中開始逐漸出現粘結現象，粘結指數在70 min時升高到了85.70%；而在純氫氣氛條件下還原時，粘結指數無明顯變化，依舊保持在較低狀態，只有5%左右。當還原溫度達到1000℃-1050℃時，各氣氛條件下，球團還原過程中粘結指數均開始迅速增大，且隨溫度升高，球團達到較高粘結指數的轉折點逐漸左移；1050℃時，H2/CO=1.6氣氛條件下，30 min時粘結指數就升高到了97.66%，60 min時粘結指數甚至達到了100%；純氫氣氛條件下，粘結指數先是在還原50 min時升高到了99.69%，隨后又降低到了30.27%。
3.5 還原氣氛對球團粘結指數的影響
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